新聞網(wǎng)訊 近日，我校環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院楊東江教授課題組在中科院一區(qū)TOP期刊《Applied Catalysis B: Environmental》上發(fā)表題目為“Coupling of iron phthalocyanine at carbon defect site via π-π stacking for enhanced oxygen reduction reaction” (2021, 280, 119437; IF = 16.68 )的研究論文，青島大學(xué)為該論文的第一單位，碩士生于學(xué)政為第一作者，我院楊東江教授和趙小亮副教授為通訊作者。該研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金，泰山學(xué)者基金等項(xiàng)目的資助。
作為一種高效的能量轉(zhuǎn)換裝置，金屬-空氣電池受到高度重視。然而陰極氧還原反應(yīng)(ORR)的緩慢動(dòng)力學(xué)限制了它的大規(guī)模應(yīng)用。目前，貴金屬鉑(Pt)基材料仍是主要的ORR催化劑。然而Pt的儲(chǔ)量稀少且成本高等問(wèn)題限制了其大規(guī)模使用。因此，迫切需要開(kāi)發(fā)一種高活性、低成本的非貴金屬ORR催化劑。目前，含有金屬-氮-碳(M-N4-C)活性位點(diǎn)材料被認(rèn)為是最有希望取代Pt的ORR催化劑。過(guò)渡金屬酞菁作為典型的M-N4-C材料，引起學(xué)者們濃厚的興趣，其中酞菁鐵(FePc)表現(xiàn)出最高的ORR催化活性。但是由于FePc易聚集和活性Fe位點(diǎn)缺電子等弊端使得該材料的催化活性不如Pt基催化劑。將高度分散的FePc通過(guò)π-π堆積耦合在碳納米材料(CNMs)上能夠顯著增大FePc的電流密度，但起始電位卻幾乎沒(méi)有提升，主要因?yàn)榛钚灾行腇e周圍的電子結(jié)構(gòu)并未發(fā)生明顯改變。楊東江教授團(tuán)隊(duì)通過(guò)理論計(jì)算表明，缺陷石墨烯(DG)上585缺陷位點(diǎn)向FePc轉(zhuǎn)移電子，進(jìn)而在Fe原子上形成富電子區(qū)域，高密度電子進(jìn)一步將Fe原子的d帶中心由-0.87 eV提升至-0.57 eV，這將有利于O2分子在活性Fe位點(diǎn)的吸附和反應(yīng)。基于此，楊東江教授團(tuán)隊(duì)通過(guò)FePc與DG的π-π堆積，將FePc分散耦合在石墨烯缺陷位點(diǎn)，成功制備非貴金屬的FePc/DG催化劑。與原始FePc相比，所制備的FePc/DG表現(xiàn)出優(yōu)異的起始電位和電流密度(與Pt材料可媲美)。此外，F(xiàn)ePc/DG催化劑的半波電位比Pt/C催化劑的半波電位更正。這項(xiàng)工作為提升過(guò)渡金屬基材料的ORR催化活性提供了一種成功的方法，為非貴金屬ORR催化劑開(kāi)辟了廣闊的應(yīng)用前景。
論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2020.119437
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